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炭分子篩的孔徑分布研究

 更新時(shí)間:2018-08-31 點(diǎn)擊量:2790

 

前言
炭分子篩(Carbon molecular sieve,CMS)是20世紀(jì)60 年代發(fā)展起來(lái)的新型炭質(zhì)吸附劑,主要由1nm 以下呈狹縫狀的微孔和少量大孔組成,孔徑分布較窄,一般在0.3~1.0 nm 之間。炭分子篩廣泛應(yīng)用于
吸附分離和凈化領(lǐng)域,主要作為變壓吸附空分制氮的吸附劑[1]。炭分子篩的性能很大程度上受孔徑分布(Poresize distribution,PSD)的影響。如何準(zhǔn)確地確定炭分子篩的孔徑分布,特別是確定微孔的孔徑分布(<2nm)是眾多研究者所關(guān)注的課題。在眾多的測(cè)定方法中,氣體吸附法因其直接、簡(jiǎn)單易行的特點(diǎn)成為廣泛的孔結(jié)構(gòu)表征手段[2]。吸附質(zhì)的選擇是表征炭分子篩孔徑分布的關(guān)鍵。目前常用的吸附質(zhì)是N2 和CO2[3]。N2 吸附的優(yōu)點(diǎn)是其可達(dá)到的相對(duì)壓力范圍大(10- 8~1),這就使得N2 可以在整個(gè)孔隙率范圍內(nèi)吸附,從而可以測(cè)試到全范圍的孔尺寸分布。當(dāng)然,N2 吸附也有其缺點(diǎn),那就是由于77 K 低溫下N2 分子動(dòng)能低,使得N2分子擴(kuò)散到窄的微孔內(nèi)(孔徑小于0.7 nm)所需的時(shí)間很長(zhǎng),吸附平衡數(shù)據(jù)難以準(zhǔn)確測(cè)定。CO2 作為吸附質(zhì)用來(lái)表征炭質(zhì)材料也有很多報(bào)道[4- 5]。CO2 吸附表征的優(yōu)勢(shì)在于:(1) 由于其測(cè)定溫度一般為273 K或室溫,分子動(dòng)能較大,克服了氣體在微孔中的擴(kuò)散阻力;(2) CO2 的飽和蒸汽壓大于N2 ( 273 K)下,CO2的飽和蒸汽壓為3.394 7 MPa[6],所以相同的相對(duì)壓力范圍內(nèi),CO2 吸附表征的壓力比N2 高得多,因此CO2 吸附可降低對(duì)高真空的要求。測(cè)定吸附平衡數(shù)據(jù)后,可以利用理論模型來(lái)確定炭分子篩的PSD。比較成熟的理論模型有HK 模型[7]、D- R 方程[8]以及密度泛函理論(DFT)和巨正則系綜蒙特卡洛模擬(GCMC)等方法[9- 10]。其中HK 模型和D- R 方程有一定的理論基礎(chǔ),計(jì)算方便,因而得到了較廣泛的應(yīng)用。本文采用容積法測(cè)定了CO2 在兩種炭分子篩上的吸附平衡數(shù)據(jù),通過(guò)HK 模型和D- R 方程計(jì)算其孔徑分布,并進(jìn)行了對(duì)比分析.

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